ภูเขาหลักจันแห่งนี้ เชื่อกันว่าสร้างในสมัยเดียวกับพระพุทธไสยาสน์ที่วัดภูเขาทอง มีผู้พบเครื่องมือหิน เศษภาชนะดินเผา โบราณวัตถุประเภทเครื่องมือหิน มีทั้งหินลับ ขวานหินขัด เศษภาชนะดินเผาลายเชือกทาบและผิวเรียบ

เมื่อปี พ.ศ. ๒๕๕๓ พบโครงกระดูกมนุษย์ในถ้ำของภูเขาอีกลูกหนึ่งซึ่งอยู่ในเทือกเขาเดียวกันกับภูเขาหลักจัน แสดงให้เห็นว่าสถานที่แห่งนี้เคยเป็นแหล่งที่อยู่อาศัยของบรรพบุรุษชาวตรังมาตั้งแต่ยุคก่อนประวัติศาสตร์ และกระจายอยู่ทั่วไปตามถ้ำในภูเขาแถบนี้

ต่อมากรมศิลปากร ได้เข้ามาสำรวจและแนะนำให้ องค์การบริหารส่วนตำบลน้ำผุด กำนัน ผู้ใหญ่บ้านและประชาชนใกล้เคียงให้ช่วยกันรักษาหลักฐานเหล่านี้ไว้ในสภาพเดิม เพราะการขุดหรือโยกย้ายเปลี่ยนแปลงจะทำให้หลักฐานทางประวัติศาสตร์สูญหายได้ง่าย

ปัจจุบันภูเขาหลักจันมีผู้สร้างพระพุทธรูปใหม่มาไว้ที่ปากถ้ำพร้อมทำบันไดทางขึ้นและก่อตั้งสำนักสงฆ์อยู่ตรงเชิงเขา

ขึ้นทะเบียนเมื่อวันที่ ๘ มีนาคม ๒๔๗๘